Похоже, что эта функция находится “в пути”, но еще не в основном цикле релизов. Найдена статья, описывающая реализованную в сборке разработки возможность, #22. Или, по крайней мере, частично для того, чтобы некоторые возможности были сокращены Ref: http://googlesystem.blogspot.com/2012/08/create-keyboard-shortcuts-for-chrome.html
В этой заметке упоминается экспериментальный API для большего количества типов действий, связанных с ярлыками, которые можно найти… здесь: http://developer.chrome.com/extensions/experimental.commands.html
Конечно, это все еще на стадии разработки.
Правка (2018): Частично это возможно с командами api, которые выходят уже пару лет. http://developer.chrome.com/trunk/apps/commands.html
Это довольно ограничено, так как вы не можете заменить те, которые поставляются браузером, и я не уверен, как много можно получить там для таких вещей, как разработка инструментов.